IT之家 7 月 12 日消息，北京時(shí)間 7 月 12 日，Science（《科學(xué)》雜志）在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛文教授團(tuán)隊(duì)關(guān)于交流電合成化學(xué)的最新研究論文，題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations”（程序化交流電優(yōu)化銅催化 C-H 鍵轉(zhuǎn)化反應(yīng)）。
武漢大學(xué)高等研究院特聘副研究員曾力、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士生楊慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者，雷愛文教授為唯一通訊作者，武漢大學(xué)為第一署名單位。
據(jù)武漢大學(xué)官方介紹，合成電化學(xué)新技術(shù)是國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)（IUPAC）評(píng)定的 2023 年度化學(xué)領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因?yàn)槠渚邆渚G色、安全和低能耗的特性，合成電化學(xué)新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當(dāng)前基于化石能源驅(qū)動(dòng)的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風(fēng)險(xiǎn)和高能耗問題。
這種新興合成技術(shù)主要以直流電（DC）作為驅(qū)動(dòng)力，并通過調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學(xué)反應(yīng)過程。交流電（AC）具有極性反轉(zhuǎn)和周期性波動(dòng)的特點(diǎn)，并且具備如波形、頻率、占空比等更多可調(diào)節(jié)電學(xué)參數(shù)的優(yōu)勢(shì)，為實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)物質(zhì)制造提供“無(wú)限潛力”。然而，更多維度的電學(xué)參數(shù)引入電化學(xué)合成反應(yīng)中會(huì)導(dǎo)致可優(yōu)化的反應(yīng)條件呈指數(shù)級(jí)增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術(shù)仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡(jiǎn)單應(yīng)用研究見諸報(bào)道。
雷愛文教授團(tuán)隊(duì)耕耘綠色合成化學(xué)超過 15 年，本項(xiàng)研究首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電（pAC）合成技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。
通過對(duì)交流電波形的電學(xué)參數(shù)（頻率、電流和占空比）進(jìn)行程序編輯可得到定制化的交流電信號(hào)。不同編輯模式的電信號(hào)不僅促進(jìn)了電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，而且分別精準(zhǔn)調(diào)控銅催化劑形成“銅結(jié)合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。
另外，雷愛文教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術(shù)，首次觀測(cè)到不同交流電信號(hào)動(dòng)態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律?；诳删幊探涣麟姾铣杉夹g(shù)，研究團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了銅催化活化烷烴直接碳?xì)滏I氧化偶聯(lián)反應(yīng)和氧化雙官能團(tuán)化反應(yīng)，而這兩類反應(yīng)在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應(yīng)性。
武漢大學(xué)表示，此項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準(zhǔn)調(diào)控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的問題。此項(xiàng)研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學(xué)化工綠色化，智能化和高端化提供新的動(dòng)能。
IT之家附論文鏈接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado0875
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